近段时间以来，资源与环境学院丁耀彬副教授课题组在非自由基环境化学方面取得重要研究进展。8月15日，研究成果以Ru(III)-Periodate for High Performance and Selective Degradation of Aqueous Organic Pollutants: Important Role of Ru(V) and Ru(IV)为题，在Environmental Science & Technology上在线发表（2023, doi.org/10.1021/acs.est.3c02582）。该文还被选为补充封面（Supplementary Journal Cover）。金沙威尼斯研究生李德芬娜和潘聪为文章共同第一作者，丁耀彬副教授和澳大利亚阿德莱德大学王少彬教授为通讯作者，金沙威尼斯为第一署名单位。
图片摘要。 资环学院供图
高碘酸盐（periodate，PI）当pH=4时，氧化还原电位为+1.6 V，作为一种氧化剂已被应用于水净化及消毒等领域，但PI单独氧化有机污染物大多效果不佳或反应速率不能满足实际应用需要。因此，如何增强PI的氧化能力具有重要的科学和应用价值。该论文以Ru(III)离子为催化剂，构建了Ru(III)/高碘酸盐反应体系，实现了对水中有机污染物的高效氧化，其催化降解卡马西平的性能比其他金属催化体系高出至少两个数量级。更为重要的是，该论文还证实了反应体系中的Ru(V)=O的主导作用，采用X射线吸收谱和扩展X射线吸收精细结构拟合，率先揭示了Ru(V)=O的化学结构；设计探针实验，阐明了Ru(V)=O在一电子和两电子氧化中的Ru催化循环过程及Ru(IV)在一电子氧化中的重要作用。这一研究极大地丰富了对Ru催化循环过程与机制的认识。
相对于活性自由基，Ru(V)=O氧化还原电位较低，但半衰期更长（纯水中，122min），有效浓度更高，可在较长时间内与有机污染物反应，有利于有机物的选择性氧化。Ru(III)/高碘酸盐体系还具有催化剂用量少（μM级）、氧化剂分解产物无毒、一定程度抗共存阴离子和天然有机质等杂质干扰等优点，这为快速选择性去除水中有机污染物提供了一种高效的处理方法。
Environmental Science & Technology为美国化学协会出版的环境领域的自然指数（Nature Index）期刊，主要报道环境及其保护相关科学、工程和政策分析方面的研究成果，在环境领域具有较高的国际影响力。
2024-07-22