近年来，金沙威尼斯化材学院杨应奎教授团队在聚合物基能源材料领域取得了系列重要进展。12月4日，相关研究成果以“Rational integration of carbon nanotubes into chain-engineered bipolar polyimides as core-shell heterostructured electrodes for polymer-based symmetrical full batteries”为题，在线发表在国际著名期刊Advanced Functional Materials上（原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211590），并被遴选为封面亮点论文。化材学院章庆博士为论文第一作者、杨应奎教授为通讯作者，金沙威尼斯欢乐娱人城为唯一通讯署名机构。

以有机聚合物为电极活性材料兼具理论容量高、反应动力学快、来源丰富、可再生、成本低、易加工等潜在优势，成为极具潜力的新一代储能电池材料。然而，有机聚合物电极因活性基团数有限、活性位点暴露受限和电化学利用率低等因素，致使其实际比容量偏低。同时，绝大多数聚合物呈本征电子绝缘性，通常需在电极制作时添加大量的碳质导电剂，导致电池能量密度大幅降低（导电碳对正极容量贡献极小）。此外，羰基聚合物基于可逆锂烯醇化反应机制，通常用作正极材料，因受制于低电位下（<1.5 V vs. Li⁺/Li）聚合物骨架的稳定性，很少报道羰基聚合物为储锂负极，而以同一羰基聚合物为正、负极构建有机全电池的研究几乎未见报道。

鉴于此，杨应奎教授团队基于大分子链工程设计合成了系列羰基聚合物，并发现二氨基蒽醌与均苯四甲酸二酐缩聚形成的聚(醌-酰亚胺)（PMAQ），因共轭效应强、LUMO-HOMO能带隙窄，使其具有最高比容量和最优倍率性能。在此基础上，掺入高导电碳纳米管进行原位聚合，诱导PMAQ在碳纳米管表面生长为纳米片，形成核-壳异质结构复合材料（CNT@PMAQ）。CNT@PMAQ相互连接形成3D分级纳米网络结构，其中碳纳米管内核提供高效的电子传输路径，壳层PMAQ纳米片密集交错提供丰富的多孔通道，协同促进羰基基团和活性位点暴露、电解质渗透和离子快速扩散。分别以CNT@PMAQ为锂离子电池正、负极时，表现出高倍率容量和长循环稳定性。相应地，利用CNT@PMAQ双极性特征构建聚合物基对称全电池，同样兼具高能量密度、高功率密度和长循环性能。

聚合物基对称全电池。化材学院供图

该工作结合大分子链工程和核壳异质纳米结构策略，增加羰基活性基团数、活性位点利用率和实际比容量，提高电极导电性、结构稳定性和电化学反应活性，协同提升高倍率下电荷存储能力和电池服役性能。同时，基于双极性聚合物电极构建对称型全电池，为发展高性能、低成本、可持续的新型有机电池提供新方法和新观点。工作得到国家自然科学基金（52173091, 51973235）、国家民委领军人才支持计划（MZR21001）和湖北省创新群体项目（2021CFA022）资助。

作者：章庆   责编：杨应奎  审核：邓行  发布：艾丽菲拉  发布时间：2022-12-09